Katalysatoren und Mechanismen
Im Bereich Katalysatoren und Mechanismen im Kontext der Synthese von Kohlenwasserstoffen aus Wasserstoff und CO bzw. CO2 beschäftigt sich das Institut mit unterschiedlichsten Forschungsfragen von der Katalysatorebene bis hin zur Betrachtung ganzer Prozessketten. So werden Katalysatoren im Bereich der Fischer-Tropsch-. Methanisierung und Methanol- bzw. direkten DME-Synthese in Kooperation mit dem Institut für Technische Chemische und Polymerchemie (ITCP) mittels Synchrotron-Strahlenquellen in-operando untersucht, um aus den Ergebnissen wertvolle Hinweise für die Optimierung der Katalysatoren zu gewinnen. Dazu gehört unter anderem auch die Anordnung mehrerer Katalysatoren in einem Reaktor nach dem Prinzip der Prozessintegration.
In-situ XANES-Messungen bei der Reduktion eines selbst präparierten Co-Katalysators
Im Falle der Fischer-Tropsch Prozesslinie werden Kombinationen aus RWGS und Fischer-Tropsch Katalysatoren sowie Kombinationen aus FT und Hydrocracking-Katalysatoren sowohl als Pulver als auch als Schichtsysteme erfasst. Im Bereich der Methanisierung werden Katalysatoren aus FeNi3 gemeinsam mit dem ITCP des KIT untersucht. Diese Untersuchungen werden durch entsprechende Begleitforschung im Rahmen des Kopernikus-Projekts Power-to-X erforscht.
Im Falle der DME-Synthese ist die thermodynamische Limitierung des Gleichgewichts der vorgelagerten Methanolbildung ein begrenzender Faktor. Um diese Limitierung zu überwinden, stellt die einstufige DME-Synthese in mikrostrukturierten Reaktoren ein vielversprechendes Konzept dar. Durch die geeignete Kombination der beiden benötigten Katalysatoren in einem Reaktor lässt sich Methanol aus dem vorgelagerten Gleichgewicht durch die direkte DME-Synthese entziehen, wodurch sich der COx-Umsatzgrad und somit auch die Effektivität des Prozesses deutlich erhöhen lassen.
Im Fokus der Untersuchungen steht dabei die gezielte Synthese von sphärischen und planaren multifunktionellen Katalysatorsystemen. Die präparativen Arbeiten umfassen dabei die Synthese der nanoskaligen Methanolsynthesekatalysatoren (z.B. Cu/ZnO/Al2O3) mittels Flammensprühpyrolyse sowie deren Transformierung in geeignete sphärische bzw. planare Form beispielsweise durch Sprühtrocknung (sphärisch) bzw. Tinten- oder Siebdrucktechnik (planar). Durch theoretische Modelle der Katalysatorsysteme werden durch Simulation relevante Eigenschaften der Katalysatoren identifiziert und so konkrete Vorschläge für die Katalysatorherstellung gegeben. Diese werden präparativ umgesetzt und experimentell validiert, wodurch sich der Feedback-Loop schließt und sich so sowohl die Modellbildung als auch die präparativen Arbeiten weiter optimieren lassen.
Die direkte DME-Synthese aus CO/H2-Mischungen mit unterschiedlichen Katalysatorkonfigurationen wird auch im Rahmen des DFG Schwerpunktprogramms 1570 erforscht. Die direkte Umsetzung von Kohlendioxid/H2-Mischungen mittels rational gestalteter Doppelschichtkatalysatoren in mikrostrukturierten Reaktionskanälen ist Gegenstand der Untersuchungen eines von der Vector Stiftung geförderten Projektes.
Veröffentlichungen
T. L. Sheppard, S. W. T. Price, F. Benzi, S. Baier, M. Klumpp, R. Dittmeyer, W. Schwieger, J.-D. Grunwaldt, In situ Multimodal 3D Chemical Imaging of a Hierarchically-Structured Core@Shell Catalyst at Work, Journal of the American Chemical Society, 139, 2017, 7855-7863, 10.1021/jacs.7b02177
Wenjin Ding, Giulia Baracchini, Michael Klumpp, Wilhelm Schwieger, Roland Dittmeyer, Adsorption Device Based on a Langatate Crystal Microbalance for High Temperature High Pressure Gas Adsorption in Zeolite H-ZSM-5 Journal of Visualized Experiments 114 (2016), 10.3791/54413
Wenjin Ding, Michael Klumpp, Hui Li, Ulrich Schygulla, Peter Pfeifer, Wilhelm Schwieger, Katja Haas-Santo, and Roland Dittmeyer Investigation of High-Temperature and High-Pressure Gas Adsorption in Zeolite H-ZSM-5 via the Langatate Crystal Microbalance: CO2, H2O, Methanol, and Dimethyl Ether, The Journal of Physical Chemistry C, 2015, 119 (41), 23478-23485, 10.1021/acs.jpcc.5b06591
Wenjin Ding, Michael Klumpp, Seungcheol Lee, Stephanie Reuß, Shaeel A. Al-Thabaiti, Peter Pfeifer, Wilhelm Schwieger, Roland Dittmeyer, Simulation of One-Stage Dimethyl Ether Synthesis over a Core-Shell Catalyst, Chemie Ingenieur Technik, 87(6), 2015, 702-712, 10.1002/cite.201400157
Seungcheol Lee, Katja Schneider, Julia Schumann, Aswani K. Mogalicherla, Peter Pfeifer, Roland Dittmeyer, Effect of metal precursor on Cu/ZnO/Al 2 O 3 synthesized by flame spray pyrolysis for direct DME production Chemical Engineering Science, 138, 2015, 194-202, 10.1016/j.ces.2015.08.021
Wenjin Ding, Hui Li, Peter Pfeifer, Roland Dittmeyer, Crystallite-pore network model of transport and reaction of multicomponent gas mixtures in polycrystalline microporous media, Chemical Engineering Journal, Volume 254, 2014, 545-558, 10.1016/j.cej.2014.05.081
Aswani K. Mogalicherla, Seungcheol Lee, Peter Pfeifer, Roland Dittmeyer, Drop-on-demand inkjet printing of alumina nanoparticles in rectangular microchannels, Microfluid Nanofluid, 16, 2014, 655-666, 10.1007/s10404-013-1260-3
Seungcheol Lee, Tim Boeltken, Aswani K. Mogalicherla, Uta Gerhards, Peter Pfeifer, Roland Dittmeyer, Inkjet printing of porous nanoparticle-based catalyst layers in microchannel reactors,Applied Catalysis A: General, 467, 2013, 69-75, 10.1016/j.apcata.2013.07.002